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VASP计算的核心输出文件详解 ‚ VASP的主要输出文件包括OUTCAR、CHG、CHGCAR、WAVECAR、DOSCAR、EIGENVAL、OSZICAR、CONTCAR、PCDAT和IBZKPT。这些文件在VASP的计算过程中扮演着重要角色。 Š CHG和CHGCAR文件 这两个文件提供了体系的电荷密度信息。CHGCAR的精度更高,而CHG的精度稍低。这些文件的头9行包含了体系的晶格参数,与POSCAR中的内容基本相同。在11行中,三个整数分别表示在三个基矢方向上对原胞的分割情况,形成一个三维矩阵A(NGX,NGY,NGZ)来存储原胞中的电荷密度。这些文件在每步迭代过程中都会被更新,除非在INCAR文件中设置了ICHGAR=11或12。经过迭代后得到的自洽的CHG和CHGCAR文件可以用来画图分析面电荷密度分布。 ˆ DOSCAR和EIGENVAL文件 DOSCAR给出了体系的电子态密度,而EIGENVAL则提供了本征值。这两个文件中的能量值都是绝对的,而不是以费米能级作为参考零点。 其他文件 WAVECAR:给出了体系的电子波函数,是一个二进制文件,不可编辑。 OSZICAR:每次迭代或离子移动情况的简单汇总。 CONTCAR:在离子进行驰豫时,每次移动后体系的晶格参数,与POSCAR的内容相同。在对体系进行驰豫或分子动力学计算时,最后得到的CONTCAR可以直接拷贝成POSCAR进行后面的计算。 PCDAT和XDATCAR:提供了有关分子动力学模拟中的一些结果,比如pair correlation函数。 IBZKPT:给出了不可约布里渊区k点的坐标。 这些文件在VASP的计算和分析中扮演着至关重要的角色,理解它们的用途和内容对于进行深入的VASP计算至关重要。
VASP能带计算全攻略:从零到能带图 能带的秘密: 能带结构是由许多能带组成的,每个能带都代表了一种可能的电子状态。简单来说: 价带:这是最低能量的电子所在的能带。 导带:位于价带之上,包含较高能量的电子。 带隙:价带和导带之间的能量差,是判断材料性质的关键参数。 VASP能带计算流程: 能带计算有点像态密度计算,需要一系列的自洽计算。了解原胞、晶胞、超胞的区别非常重要。 原胞(Primitive Cell) 这是晶体的最小重复单元,填满整个晶体。 具备晶体对称性,选择多样。 晶胞(Unit Cell) 形成晶体的最小单位,比如面心立方(FCC)和体心立方(BCC)。 通常包含多个原子。 超胞(Supercell) 按晶格方向扩展原胞或晶胞。 模拟更大系统,减少有限尺寸效应。 PBE能带计算步骤: 结构优化: 目标:获得优化结构文件CONTCAR。 操作:使用INCAR文件设定结构优化,命令qvasp -relax。生成KPOINTS文件:qvasp -k 0.3。使用建模软件转换CIF为POSCAR。生成POTCAR文件:qvasp -pbe ele_name。提交优化任务。 静态自洽计算: 目标:生成CHGCAR文件。 操作:INCAR设置:qvasp -scf。再次生成KPOINTS。重命名第1步生成的CONTCAR为POSCAR。 能带计算: 目标:生成BAND.dat文件。 操作:INCAR文件设定:qvasp -band。用vaspkit生成KPATH.in,重命名为KPOINTS。再次将CONTCAR命名为POSCAR。 数据处理与可视化: 使用vaspkit生成BAND.dat。 导入绘图软件进行能带结构可视化。 能带结构由许多能带组成,每个能带都对应于一种可能的电子状态。最低的能带被称为价带,它包含了最低能量的电子。价带之上的能带被称为导带,它包含了较高能量的电子。价带和导带之间的能量差被称为带隙,它是决定材料是否为金属、半导体或绝缘体的关键参数。
石墨烯有很多同素异形体。 理想状态下的石墨烯结构简单规整,仅具有单原子层厚度。然而在合成与应用的过程中会几乎不可避免地由于缺陷的存在而使得其结构、厚度、性质发生一定的变化。石墨烯缺陷可以按照是否仅含有碳原子而划分为本征缺陷和外引入缺陷,后者也可以称为不纯缺陷。 其中,本征缺陷主要包含晶界、碳碳共价键的旋转和缺失。使用气相沉积法制备石墨烯时,往往会在基底上生长大量结构相同而取向不同的石墨烯晶粒,并且当这些晶粒相遇时就会在接触界面处产生非周期性的含有多元碳环的线性缺陷,即为晶界,如图 1.8 所示。 同时,晶界的存在会一定程度上地影响石墨烯的力学、电学和热学等性质,甚至可能改变其厚度,从而呈现褶皱形貌。 在合成与应用石墨烯的过程中,往往还会发生碳碳共价键的旋转和缺失,从而产生局部的 Stone-Wales (SW) 缺陷和空位,进而获得周期性的缺陷结构和含有多元碳环的石墨烯同素异形体,如图 1.9 所示。 虽然由于缺陷结构具有随机性和不可控性,导致周期性缺陷和同素异形体的合成异常困难,但是五元、七元等曲率元环的引入会影响石墨烯的厚度、形貌,以及力学、光学、电学、化学等性质,具有极为重要的研究价值,如图 1.10 所示。 智皱石墨烯,石墨烯是一类特殊的同时满足所有相连的碳原子均为 sp2杂化方式和完全由正六边形的碳环密排形成的 2D 碳纳米材料。而当存在 sp 和 sp3杂化方式的碳原子或非六元环时,就可以获得一系列的石墨烯同素异形体,如图 1.11 所示。 值得注意的是,尽管图1.11 中的部分结构含有非六元环,但是曲率元环的存在并不能直接断定该结构是否具有褶皱形貌。由于存在 sp3杂化方式或正、负曲率的影响恰好相互抵消,图 1.11 中的所有结构均具有单原子层厚度。 显然,也并非所有石墨烯同素异形体都绝对平整。通过对已报道的 100 余种常见 2D 碳纳米材料进行总结与分析,可以找出 35 种具有明显面外原子厚度的石墨烯同素异形体,其中大部分具有褶皱形貌,如表 1.1 所示。 由表 1.1 可知,当非六元碳环被六元碳环所环绕时,往往会由于空间位阻的影响从而产生褶皱形貌,而基于 sp3杂化和类双层结构也同样可以构建具有明显面外原子厚度的单层褶皱石墨烯同素异形体,并且其结构与厚度还均具有显著的差异。 蛋托型石墨烯,由于厚度、结构等因素能够很大程度上地影响石墨烯及其同素异形体的性质,并目还由于在合成石墨烯的过程中存在很强的随机性和不可控性。 因此利用模拟计算软件进行分析、预测褶皱石墨烯的厚度和结构等因素对其力学、电学、光学等性质的影响非常重要,而蛋托型石墨烯恰好就是一种非常典型、理想的褶皱石墨烯模型。 蛋托型石墨烯中的所有碳原子均为 sp2 杂化,且仅利用曲率元环产生褶皱形貌,以分别被六元碳环所环绕的五元和七元碳环为基础,将外围的六元碳环进行堆叠、嵌入和重叠等操作。 并且使用单独的六元碳环填充间隙,从而实现调整五元和七元碳环的相对位置,并密铺成一系列的 2D 褶皱状结构,如图 1.12 所示。 由图 1.12 可知,蛋托型石墨烯中的五元和七元碳环均被一层六元碳环所环绕,避免了曲率碳环间的直接接触。同时,五元碳环分别位于蛋托型石墨烯厚度方向上的顶端(标记为绿色) 和底端(标记为黄色),并且其间距决定该蛋托型石墨烯的厚度。 而当七元碳环被 7个六元碳环所环绕时,则会形成一个在某个方向下凹而在另一个垂直方向上凸的特殊结构,从而可以充当两个同为顶端或者底端的相邻五元碳环的连接鞍点,且在数量上等于五元碳环,从而可以在保留局部曲率的同时保证整体曲率为零,形成褶皱形貌。 其中具有四方晶系晶格和高对称性的t1和t2基本构型的原胞内原子数较小、结构相似且稳定、易于通过添加石墨烯纳米带的方式构建结构相似、厚度不同的衍生构型和进行弯管操作,可以以此探究厚度和结构等因素对褶皱石墨烯力学、电学、光学等性质的影响。
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